刺袁行动十几天后，郑毓秀又加入行刺良弼的第二次暗杀活动。良是满人，他掌握着一定数量的军队，是宗社党核心人物；且坚决反对清帝退位，顽固守旧，成为革命党的死对头。郑毓秀等人接到任务以后，吸取了刺袁行动的教训，改变了行刺方法，决定派一人先接近良，然后近距离炸死他。担当刺杀任务的是革命党人彭家珍，他挺身而出、自告奋勇。其时彭正与郑的姐姐处在热恋之中，生离死别、有去无回，郑的姐姐伤心欲绝，当场晕厥。郑毓秀也十分悲伤、泪如雨下。但为了革命事业，她仍然坚决支持彭的行刺行动。1月26日，由于郑等人的周密安排，刺杀良弼的行动终于成功(彭家珍化装成传达员，打入良弼寓所，靠近刚回家的良弼，适时引爆炸弹，结果当场牺牲；良弼身受重伤，于两日后死去)。
郑毓秀干了几年出生入死、轰轰烈烈、惊险刺激的革命工作以后，忽然发觉救国救民仅有热情远远不够，必须具备先进的思想和技术，才能有真正的用武之地。再加上她已获知袁世凯有暗杀自己的计划，于是在1914年选择了出国留学的计划，而其革命生涯便暂告一段落。
她到了法国巴黎，取了个洋文名叫苏梅，进入巴黎大学前身索邦大学攻读法学专业，学习期间依旧忙于社交界，是巴黎华人女性的杰出代表。经过3年的刻苦攻读，她于1917年以优异成绩获得法学硕士学位，并继续攻读博士学位。她还加入了法国法律协会，是该学会的第一位中国人。
郑毓秀不但聪明好学、为人热情，且性格温和、风度优雅、能言善辩，会说一口流利的法语。有一次在法国大学成立中法协会时，她面对数千听众登台发表演说，用慷慨激昂的语气宣扬中华民族灿烂的古代文化，以及爱和平、重信义的传统美德，使听众耳目一新。此后，欧洲各国文人、政府都向她了解中国的真相。郑毓秀也因此闻名巴黎，在留法学生中可算得上是一个佼佼者。翌年，她受南方军政府吴玉章主持的外交委员会委派，在法国进行国民外交工作。
1919年1月，第一次世界大战的战胜国在巴黎凡尔赛宫召开巴黎和会。中国作为战胜国，也派代表出席。郑毓秀因精通英、法两语，被任命为中国代表团成员，担任联络和翻译工作。她当时还是留法学生组织的重要领袖，经常组织留学生到中国代表团驻地游行、请愿，要求代表团拒绝签字。
