这帮"台独"分子正要开始行动时，当局就对他们采取行动了。原来，台湾当局的调查局特工早已盯住了陈三兴。他在高雄高中念书阶段发展的重要成员李植南，在"台独"组织活动了一段时间后，感到宋景松、陈三兴的行为系分裂国家，危险性大，不会有什么结果，便主动向台湾调查局自首。调查局考虑到该组织还在发展，叫他暂不暴露，继续在其内部做监视工作。
1962年5月，台湾调查局发现"台独联盟"将有大动作，决定对其下手。在蒋经国的亲自部署下，从5月8日至20日，调查局的数十名特工兵分数路，将"台独联盟"在各地的成员陆续逮捕，6月8日至22日，该组织在军队中发展的一帮成员，也被捉拿归案。
3个月后，"台湾独立联盟"案中的25名主要嫌疑犯被警备总司令部军事法庭分三批起诉，宋景松因是再犯，被首批起诉，并被判处死刑，几天后就押赴刑场处决。该组织的主要头目陈三兴、施明德被判无期徒刑，其他案犯分别被判处2年至15年的有期徒刑。
